我室林振宇研究员团队在《Chemical Science》上发表研究论文:Design of an electrochemiluminescence detection system through the regulation of charge density in a microchannel

电化学发光(Electrochemiluminescence, ECL)分析技术兼具电化学分析的可控性和化学发光分析的高灵敏性,而呈现出广阔的应用前景。众所周知,在电化学发光测试系统中,发光强度不仅与发光体的浓度、发光效率、仪器参数等有关,还与体系的离子电流相关。到目前为止,已构建了一系列基于目标物调控发光体浓度和发光效率的电化学发光传感器。由于难以建立离子电流与电化学发光强度的关系,基于离子电流直接调控的电化学发光传感技术尚未见报道。

固态微纳通道具有化学稳定性强、通道形状可控、识别元件易于修饰等优点而成为研究热点。目标物与微纳通道内表面的识别元件相互作用可改变通道的有效孔径、电荷密度、亲疏水性等,实现离子传输调控。可见,识别元件功能化的微纳通道是理想的离子电流调节器。

基于此,我室林振宇研究员团队首次在微通道内实现目标物识别反应,并利用工作电极作为发光体报告场所,构建了基于离子电流直接调控的微通道电化学发光传感器。采用电化学荧光共聚焦成像技术研究表面电荷密度对微通道尖端处离子分布的影响。在外加电场驱动下,带负电荷的微通道可产生从尖端到底端的电渗流,电渗流的存在导致微通道尖端处可迁移离子浓度枯竭,离子电流和发光强度均减小。最后,以AFB1作为模型目标改变微通道内表面的电荷密度,电荷平衡使得通过微通道与工作电极表面的电流呈现相关性。因此,工作电极表面Ru(phen)32+/TPrA系统的发光强度与目标物的浓度相关。该传感器的构建为可调控界面有效孔径和电荷密度的目标物的检测提供新的思路。

综上,微通道电化学发光传感技术不仅实现离子电流对发光强度的直接调控,还将电化学发光技术扩展至微纳分析领域。相关成果已发表在Chemical Science上。

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